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周鸣飞课题组在金属氧化物载体对CO催化氧化机理研究中取得新进展

周鸣飞教授课题组使用自主研制的飞行时间质谱-红外光解离光谱实验装置研究了负载在Fe(CO)42-基团上的第三族金属氧化物离子与CO的气相反应。结果发现负载在Fe(CO)42-基团上的ScO+和YO+离子可以自发和CO反应生成CO2络合物分子,而没有负载在Fe(CO)42-的自由ScO+和YO+离子则没有相应的催化氧化性能。结合理论计算分析表明Fe(CO)42-载体不仅削弱了ScO+和YO+离子的Π键,同时提升了相应Π轨道的能量,使之与CO的反键Π轨道能量更接近,从而使得CO氧化反应变得热力学和动力学上都有利。研究结果从分子水平上诠释了载体对CO催化氧化的关键性作用 (Angew. Chem. Int. Ed. 2017, doi/10.1002/anie.201707898)。

论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201707898/full

发布日期:2017/11/03 发布者:网站管理员 点击数: