界面化学研究助力二氧化碳电还原催化剂的性能提升

近日,iChEM研究人员、厦门大学化学化工学院郑南峰教授与iChEM已出站博士后、厦门大学萨本栋微纳米研究院吴炳辉副教授合作发展了一种利用金属-金属氧化物界面设计提升二氧化碳电还原催化剂性能的策略,相关成果“Electrochemical Reduction of CO2 to CH3OH on hierarchical Pd/SnO2 nanosheets with abundant Pd-O-Sn interfaces”发表于德国应用化学(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201804142)。

利用太阳光等可再生能源产电,再用该电来电催化还原CO2制备碳氢化合物或液体燃料是绿色利用CO2的理想途径。但CO2电催化还原的产物丰富多样,如何实现多电子转移以得到高附加值的产物(如甲醇、乙烯等)仍是个挑战。该项研究选取超薄二维Pd纳米片为基底,通过简单的水解氧化在其表面沉积SnO2纳米粒子,得到具丰富Pd-O-Sn界面的Pd/SnO2复合纳米片。该纳米片不仅具有很强的化学吸附CO2能力,并且CO2电还原的重要中间体CO能够吸附在部分裸露的Pd表面,被进一步深度还原为CH3OH。同步辐射X-射线吸收精细结构谱(XAFS)表征发现Pd纳米片上生长SnO2后,Pd表面被部分氧化,形成了丰富的Pd-O-Sn金属-氧化物界面。该界面在促进CO2多电子还原制备CH3OH中起着至关重要的作用。通过优化调控SnO2在Pd片上的覆盖程度,可使CH3OH的法拉第效率提高至54.8%,并经24 h的稳定性测试无衰减。该工作为CO2电还原的高性能催化剂的设计合成提供了新思路。



该工作在郑南峰教授和吴炳辉副教授共同指导下完成,第一作者为厦门大学2016级硕士生张无用。研究工作得到科技部和国家自然科学基金委的资助,X-射线吸收光谱测试在上海光源BL14W1线站完成。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201804142

发布日期:2018/6/27 发布者:网站管理员 点击数:86【打印