多基元MOF材料可逆氧化还原活性研究取得新进展

近日,iChEM研究人员、复旦大学李巧伟教授课题组在多组分金属有机框架材料(MOF)的氧化还原活性方面取得最新研究进展。相关成果以“Reversible Redox Activity in Multicomponent Metal−Organic Frameworks Constructed from Trinuclear Copper Pyrazolate Building Blocks”为题发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b03578)。


在MOF材料中,通过无机基元的多元化,可在材料框架内修饰多种金属位点,并可通过调控金属的配位环境实现金属价态的可逆氧化还原,从而赋予材料优异的催化性能。然而,无机基元通常是在反应过程中原位构筑而成的,因此实现多种无机次级构造单元共同参与同一材料的构建具有一定的难度。课题组采用具有配体两端两种配位位点与不同金属的配位选择特性,用金属化配体策略合成了两种具有新型拓扑的介孔框架材料;并在有机配体与金属化配体共存的体系中,制备两种具有四种基元有序分布的MOF材料。作者们在材料内铜位点实现在Cu(I)和Cu(II)间的可逆转变,从而使得上述四种多孔材料在CO的氧化、H2O2的分解以及芳香醇的氧化反应中显示出良好的催化活性。该工作利用金属与有机配体配位基团间的配位选择性,制备了一系列多基元MOF材料,同时探索了MOF材料的可逆氧化还原活性,为今后多孔晶体材料的结构复杂化以及功能化提供了新思路。

该论文的第一作者为复旦大学化学系博士生涂斌斌。这项研究得到国家自然科学基金委(21571037)、上海市启明星计划和上海市科委等的资助。
文章链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.7b03578

发布日期:2017/5/31 发布者:网站管理员 点击数:1081